华北隐伏型煤矿是存在不同程度水力联系的若干含水层组成的复杂地下水系统,它的水文地质条件极为复杂。近年来,华北隐伏型煤矿已发生多起重大突水淹井事故,已造成重大人员伤亡和经济损失^[1]。华北隐伏型煤矿地下水系统的复杂性、隐蔽性给全面认识地下水系统特征带来困难。同位素与水化学方法的有机结合,使研究者能够把大气水-地表水-地下水视为统一的“系统”^[2],定量或定性评价地下水的流动与运移规律^[3]。学者一般基于常规水化学指标（Na⁺+K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、HCO₃^-、Cl^-、SO₄^2-、CO₃^2-等）与环境同位素（D、¹⁸O、¹³C、¹⁴C等）,分析地下水化学与地下水动力的变化关系,从而建立区域地下水化学动力学模型,为地下水成因、补给来源和水力联系等提供了强有力的手段^[4-7]。本文以华北隐伏型煤矿——淮北煤田临涣矿区任楼煤矿为研究示范,采用水化学系统聚类分析与氢氧同位素示踪技术,考虑自建井以来的人类活动影响,分析任楼煤矿主要充水含水层地下水水化学演化规律及其补给机制,为煤矿水资源保护与利用以及水害防治奠定基础。

1 研究区地质背景

临涣矿区（见图1内方框围限的区域）位于中国典型华北隐伏型煤田——淮北煤田中西部,与宿县矿区相邻,主要包括任楼、临涣、海孜、童亭、许疃、五沟等生产矿井。矿区年平均气温为14~15℃,年降水量为750~900 mm,年蒸发量为800~1 300 mm^[8]。矿区均为新第三系和第四系松散层覆盖;基底为太古代和早元古代深、中深变质岩系及中元古代浅变质岩系组成;盖层是稳定地台型沉积,有上元古界青白口系至古生界二叠系、中生代侏罗系、白垩系及老第三系;区内缺失晚奥陶系至下石炭系和三叠系地层。矿区境内的任楼煤矿始建于1985年11月,1997年12月正式投产。任楼井田位于童亭背斜东南翼和南翼（图1）,北起界沟断层,南至F₇断层与许疃井田比邻,东南部以F₁₃断层为界,浅部以11号煤层露头为界,深部至3₁煤层-800 m等高线的平面投影^[9]。任楼井田走向长9.8~14 km,倾斜宽1.2~3.5 km,总面积约43 km^2[9]。任楼井田从上而下可分为松散层第四含水层（简称“四含”,由含水层沉积环境与基岩面控制,埋深300 m左右）、二叠系煤系砂岩裂隙含水层（简称“煤系”,与开采煤层埋深有关,其中3煤至4煤、4煤至7煤、7煤至8煤、铝质泥岩至11煤之间砂岩裂隙较发育,可分别划分为不同的含水组）、石炭系太原组岩溶含水层（简称“太灰”,埋深600 m左右,一般划分为14~15含水组）及奥陶系岩溶含水层（简称“奥灰”,埋深900 m左右,勘探不详）^[10]。四含、煤系、太灰与奥灰含水层埋藏深,为矿井煤层开采过程中的主要充水含水层,如图1所示。

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图1   任楼煤矿及其所在的临涣矿区地质及水文地质概况（根据参考文献[11]修改）

Fig.1   General geological and hydrogeological condition of the Renlou colliery and the local Linhuan coal-mining district (Modified according to reference [11])

2 地下水取样及测试结果

利用临涣矿区任楼煤矿及邻近的临涣、海孜、童亭、许疃、五沟等生产矿井地面水位长期观测孔、井下放水孔以及井下出水点等处从上而下分别取四含、煤系、太灰与奥灰含水层88个水样（共62个取样点,少数取样点采集不同时期的多个水样）。取样点布置及其编号见图2。其中,在任楼井田44个取样点共采集水样68个（取样时间与取样地点见图3）。测试的指标包括Na⁺+K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、Cl^-、SO₄^2-、HCO₃^-、CO₃^2-、总溶解固体（TDS）以及¹⁸O、D、放射性氚（T）。

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图2   任楼煤矿及所在临涣矿区深层地下水取样点布置及其编号

Fig.2   Number of sampling situs of main discharge aquifers in the Renlou colliery and the local Linhuan coal-mining district

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图3   任楼井田深层地下水样系统聚类树状结构

Fig.3   Tree structure of system clustering of deep groundwater samples in the Renlou colliery

样品均为新鲜水样,取样前将塑料瓶清洗干净,并用待采的地下水涮洗3次以上。水样经滤膜（0.45 μm）过滤后装入塑料瓶,室内测试Na⁺+K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、HCO₃^-、Cl^-、SO₄^2-、CO₃^2-等离子。CO₃^2-、HCO₃^-测试方法为酸碱滴定法;Cl^-、SO₄^2-测试方法为离子色谱法（792Basic IC）;Ca²⁺、Mg²⁺测试方法为EDTA 滴定法;Na⁺+K⁺测试方法为火焰原子吸收分光光度法（Corning410）。阴阳离子含量的总和减去HCO₃^-含量的一半即为TDS。水样送至中国地质大学（武汉）地质过程与矿产资源国家重点实验室,采用铀还原法与水-二氧化碳平衡法制备H₂与特定CO₂,分别对水中δD与δ¹⁸O进行质谱测定。使用的仪器为MAT-253稳定同位素气体质谱仪,测得δD值与δ¹⁸O值的结果为相对于SMOW (Standard Mean Ocean Water,又称：标准平均大洋水)标准的千分偏差表示：δ‰=1000×[(R_样品/R_标准)-1],式中R为D/¹H 或¹⁸O/¹⁶O^[12]。测定精度δ¹⁸O为±0.1‰、δD为±0.2‰。T采用2250CA型液闪计测试,单位为TU。上述指标具体测试结果请参见研究报告[10]。

3 深层地下水化学特征分析

选取任楼煤矿68个深层地下水样中的Na⁺+K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、Cl^-、SO₄^2-、HCO₃^-与CO₃^2-共7种常规离子作为分析变量,选择欧氏距离作为水样数据类间相似距离的度量,分析基于系统树状结构^[13],系统聚类结果见图3。通过欧氏距离为2.5的点纵穿系统树状结构图画同型线,把欧氏距离小于2.5的组合成一类,该同型线把68个水样分成8类,分别命名为C1~C8。其中,C1~C5与C6~C8可分别看成两大类,两大类之间欧氏距离较大,反映出两大类之间具有显著不同的水化学特征。在C1~C5大类中,C1与C2类间欧氏距离较小,C3、C4与C5类间欧氏距离较小。在C6~C8中,C7与C8类间欧氏距离较小。为了描述每一类水化学特征,根据上述7种离子的中值,确定C1~C8各类中间水化学类型,获得图3左端水质板状图解。根据板状图解,从C8→C7→C6→C5→C4→C3→C2→C1,Ca²⁺的当量浓度所占的百分数逐渐增加,具有“硬化”趋势,地下水逐渐演化为太灰水特征（Ca²⁺、Mg²⁺含量高）。从C1→C2→C3→C4→C5→C6→C7→C8,Ca²⁺当量浓度所占的百分数逐渐减小,具有“软化”趋势,地下水逐渐演化为煤系水特征（Na⁺+K⁺含量高）。绝大部分煤系水样集中于C7与C8中,但四含、太灰与奥灰水样在C2、C3、C4、C5与C6中几乎均有分布。基于矿区地质与水文地质条件分析,任楼煤矿煤系含水层相对封闭,其他含水层或水体对其影响不大;太灰或奥灰通过角度不整合与上覆四含接触,且在矿区北部山区大量灰岩出露,含水层相对开放,四含、太灰与奥灰含水层间存在不同程度的水力联系,地下水表现不同程度的“硬化”特征。

4 深层地下水补给过程及来源的氢氧同位素示踪

4.1 深层地下水补给过程示踪

把任楼煤矿及其所在的临涣矿区四含、煤系、太灰与奥灰深层水样氢氧稳定同位素组成描绘在δD-δ¹⁸O坐标中,见图4。图中红色显示即为任楼井田地下水样点,并对包含于系统聚类C1~C8的水样采用不同图例进行辨识。实线代表全球大气降水线（GMWL:Global Meteoric Water Line）;虚线表示地区蒸发线（LEL:Local Evaporation Line）^[14-18]。

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图4   任楼煤矿及其所在的临涣矿区深层地下水样点δD与δ¹⁸O关系

Fig. 4   Relation between δD and δ¹⁸O of deep groundwater samples in the Renlou colliery and the local Linhuan coal-mining district

从图4中可以看出,整个临涣矿区深层水样点一部分落在全球大气降水线上,大部分则落在全球大气降水线以下,但全部深层水样点均落在地区蒸发线以下。说明该地区深层地下水均来自大气降水,并不同程度地接受经蒸发作用后的地表水体的补给。根据全球大气降水线与地区蒸发线的交点即为该地区大气降水年平均δ值的理论值^[18],则整个临涣矿区大气降水年平均δD与δ¹⁸O分别为-52.4‰与-7.80‰。

如果矿区地下水样点δD与δ¹⁸O小于矿区大气降水年平均值时,推测主要原因有：其一,大气降水对地下水直接但不均匀入渗补给造成的（春、冬季降水中的δD、δ¹⁸O低^[19],由于降水连续、降水量适中,对地下水的补给量相对较大;秋、夏季降水中的δD、δ¹⁸O高^[19],由于降水持续时间短、降水量较大,地表径流为主的排泄相对减小了对地下水的补给比例）。其二,古地下水的混合作用（目前同位素方法研究的古地下水主要是指第四纪以来由于冰期或间冰期的气候变化,使得其氢氧稳定同位素组成有别于现代地下水,古地下水δ值低^[17]）。如果矿区地下水样点δD与δ¹⁸O大于矿区大气降水年平均值时,推测主要原因是大气降水滞留于地表或土壤层产生不同程度的蒸发效应后的滞留入渗补给造成的。

地下水运移咸化是物理化学平衡等因素影响下各离子迁移转化的结果,地下水中常规离子（Na⁺+K⁺,Ca²⁺,Mg²⁺, SO₄^2-,Cl^-,HCO₃^-）在此过程中显得尤为重要。TDS主要是常规离子在水中累积的综合反映,是地下水咸化的主要指标^[20]。地下水一般遵循沿径流方向TDS有逐渐增大的趋势,在含水层补给区TDS最小,排泄区TDS最大。图5表示任楼煤矿及其所在的临涣矿区深层地下水中δ¹⁸O、δD与TDS关系。从图中可以看出,当TDS小于1 000 mg/L时,深层地下水氢氧稳定同位素δ值随着TDS的增大而减小,尤其是四含与太灰地下水表现更为明显。当TDS大于1 000 mg/L时,深层地下水样点氢氧稳定同位素δ值分布在矿区地下水平均值（δ¹⁸O=-8.68‰,δD=-67.4‰）附近。任楼煤矿及其所在的临涣矿区地下含水层在未经采矿活动影响下,深层水主要是大气降水对地下水直接但不均匀入渗补给形成的,以致矿区深层水平均δ值小于矿区大气降水年平均δ值。然而,任楼煤矿及其所在的临涣矿区经采矿活动影响后深部含水层长期向采空区充水,原地下水循环条件已被打破,在补给区水力交替速度加快,滞留于地表或土壤层的水体（如湖水、河水以及浅层地下水等,受地面蒸发影响显著,δ值偏高,但TDS较低）补给含水层,在径流方向上逐渐与原来含水层地下水发生混合,导致δ值降低,但TDS沿径流方向增大。当地下水运移至深部径流区或排泄区后,地下水的混合作用对δ值影响微乎其微,但地下水运移过程中溶滤与溶解作用继续发生,沿径流方向TDS仍然有增大的趋势。

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图5   任楼煤矿及其所在的临涣矿区深层地下水氢氧稳定同位素与TDS关系

Fig. 5   Relationship between stable hydrogen and oxygen isotopes and TDS in deep groundwater in the Renlou colliery and the local Linhuan coal-mining district

4.2 深层地下水补给源示踪

任楼煤矿四含水样点通过系统聚类分析不仅归属于不同类（C2、C4、C5、C6）,而且δD与δ¹⁸O值分布范围较大,δD值在-85.7‰~-55.1‰,δ¹⁸O值在-9.44‰~-7.41‰,水样点在δD-δ¹⁸O坐标系中位置分散,见图6a。其中,地面第9号长期水位观测孔（水9）在2002年10月取样（8^#）与在2006年8月取样（9^#）所测试的δD与δ¹⁸O值均升高,说明同一取样点水样在采矿进程中δD与δ¹⁸O值均有升高的趋势;通过比较不同取样点同期（2006年8月）测试结果,δD与δ¹⁸O值按水5（14^#）→水1（5^#）→水15（15^#）逐渐升高,说明采矿活动改变了地下水循环条件,地表水体（如湖水、河水等）以及浅层地下水滞留入渗补给四含,呈现空间变化。其中,水15（15^#）等水样点靠近LEL,地表水体参与混合的比率高。

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图6   任楼煤矿深层地下水样点δD与δ¹⁸O关系

Fig. 6   Relationship between δD and δ¹⁸O of deep groundwater samples in the Renlou colliery

任楼煤矿煤系水样基本归属于C7、C8,而且δD与δ¹⁸O值差别不大,δD值在-67.3‰~-60.3‰,δ¹⁸O值在-9.74‰~-8.55‰,它们在δD-δ¹⁸O坐标系中分布较集中,见图6b。任楼煤矿煤系水δD与δ¹⁸O值分别小于临涣矿区大气降水年平均值,有向GMWL靠近的趋势,且历年T测试结果均小于5 TU,说明任楼煤矿煤系水应为古水占相当比例,现代大气降水或地表水体对其影响不大。

任楼煤矿太灰水样点通过系统聚类分析不仅归属于不同类（C1、C2、C3、C4、C5、C6）,而且δD与δ¹⁸O值差别较大,δD值在-87.4‰~-51.5‰,δ¹⁸O值在-9.75‰~-6.44‰,水样点在δD-δ¹⁸O坐标系中相对分散,但基本上被四含与煤系水样点所包围,见图6c。任楼煤矿太灰水δD值与δ¹⁸O值分别小于临涣矿区大气降水年平均值。其中,同一取样点水样如在任楼煤矿井下总回风巷内第2号放水孔（风2）处所采集的52^#（2002年11月取样）→53^#（2006年8月取样）→55^#（2009年11月取样）随采矿进程δD与δ¹⁸O值均有增大趋势,并逐渐靠近GMWL,且52^#测试T含量为7 TU（地表水体T含量一般大于5 TU）,可以推测地表水体补给任楼煤矿太灰的同时,大气降水对太灰的直接但不均匀入渗补给逐渐显现。靠近GMWL太灰水样点49^#（风1孔2006年8月取样）、55^#（风2孔2009年11月取样）、59^#（风4孔2009年11月取样）与63^#（Ⅱ₁下口放水孔2009年11月取样）受大气降水的直接但不均匀入渗补给尤为明显。

任楼煤矿奥灰水6在2002年11月取样（66^#）与2006年8月取样（67^#）所测试δD与δ¹⁸O值相差较大,在δD-δ¹⁸O坐标系水样点分布的位置相距较远,位于所有水样点所围限区域的底部与顶部,且分别靠近GMWL与LEL,见图6d。采矿活动改变地下水循环条件以致奥灰水δD与δ¹⁸O值增大的可能性存在,但不是δD与δ¹⁸O值增大的主要原因。因为奥灰含水层在矿区北部灰岩山区接受大气降水的直接但不均匀入渗补给后,随矿区开采逐步向深部延伸,灰岩含水层矿井涌水量逐年增加,奥灰含水层水力交替更为强烈,以致任楼煤矿奥灰水δD值与δ¹⁸O值具有明显的季节效应,春冬季水样（66^#）远低于夏秋季水样（67^#）。

5 结 语

本文以淮北煤田临涣矿区任楼煤矿为例,采用水化学系统聚类分析与氢氧同位素示踪技术,分析与探讨采矿活动影响下任楼煤矿深部含水层中的地下水补给源及其变化机制。主要结论如下：

1) 任楼煤矿深部地下水形成的主要原因为大气降水的直接但不均匀入渗、大气降水的滞留入渗以及古地下水混合。

2) 任楼煤矿煤系含水层相对封闭,其他含水层或水体对其影响不大,以古地下水混合为主;太灰或奥灰通过角度不整合与上覆四含接触,且在矿区北部山区大量灰岩出露,含水层相对开放,四含、太灰与奥灰含水层间存在不同程度的水力联系。

3) 任楼煤矿深部含水层在未经采矿活动影响下,地下水主要是大气降水直接但不均匀入渗补给形成的。经采矿活动影响后,深部含水层长期向采空区充水,原地下水均衡已被打破,在补给区水力交替速度加快,滞留于地表或土壤层的水体补给含水层。

The authors have declared that no competing interests exist.

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