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地理科学 >

2012 , Vol. 32 >Issue 2: 213 - 215

DOI: https://doi.org/10.13249/j.cnki.sgs.2012.02.213

海岸带盐沼挥发性氯代烷烃单体成分通量的相互关系

  • 王进欣 , 1 ,
  • 王今殊 1 ,
  • 钦佩 , 2 ,
  • 张维康 1 ,
  • 王栋 1 ,
  • 蒯梅娟 1
展开
  • 1. 徐州师范大学城市与环境学院, 江苏 徐州 221116
  • 2. 南京大学生命科学学院, 江苏 南京 210093
钦 佩,教授。E-mail:

作者简介:王进欣(1971-),男,江苏徐州人,博士,副教授,主要从事湿地生态研究。E-mail:

收稿日期: 2011-01-27

  要求修回日期: 2011-04-18

  网络出版日期: 2012-02-20

基金资助

林业科技支撑计划子专题(2006BAD03A1903)和国家自然科学基金项目(90211008)和31100361资助

收起

Relationship Among Volatile Chloroalkanes Fluxes of Coastal Salt Marsh

  • WANG Jin-xin , 1 ,
  • WANG Jin-shu 1 ,
  • QIN Pei , 2 ,
  • ZHANG Wei-kang 1 ,
  • WANG Dong 1 ,
  • KUAI Mei-juan 1
Expand
  • 1. College of Urban and Environment, Xuzhou Normal University, Xuzhou, Jiangsu 221116, China
  • 2. Department of Biology, Nanjing University, Nanjing, Jiangsu 210093,China

Received date: 2011-01-27

  Request revised date: 2011-04-18

  Online published: 2012-02-20

Copyright

本文是开放获取期刊文献，在以下情况下可以自由使用：学术研究、学术交流、科研教学等，但不允许用于商业目的.
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摘要

挥发性氯代烷烃是大气中重要的短命氯源气体,对全球气候变暖和臭氧层破坏具有重要贡献,在全球C和Cl元素循环中扮演着重要的角色,具有非常重要的环境意义。分别于生长季(2004年7月)和非生长季(2005年1月)在苏北海岸带盐沼沿环境梯度采用静态箱技术原位测定氯代甲烷(CH3Cl、CH2Cl2、CHCl3和CCl4)和氯代乙烷(CH3CHCl2和CH3CCl3)6种单体成分通量。结果表明:海岸带盐沼生态系统氯代烷烃单体成分通量关系的差异性主要表现在3个方面:一是海岸带盐沼高氯烷烃不同单体成分间具有很好的相关性,而低氯烷烃CH3Cl与各种高氯烷烃单体成分间相关性不显著。这表明海岸带盐沼低氯烷烃和高氯烷烃的源汇过程可能是不同的,而高氯烷烃间可能存在比较一致的源汇过程;二是高等植物对氯代烷烃不同单体成分贡献的差异性表现为对低氯烷烃CH3Cl表现为源效应,而对高氯烷烃则表现为汇效应;三是盐沼土壤对氯代烷烃不同单体成分的贡献均表现为汇效应,但是研究区低氯烷烃和高氯烷烃来源和生物降解模式不同。低氯烷烃CH3Cl可能源于盐沼植物及其枯落物排放和海洋排放的输入,而高氯烷烃含量既可能来自非生长季盐沼植物和凋落物腐解释放,也可能来自其他区域人类活动排放和海洋排放的外源输入。因此,海岸带盐沼对外源输入的高氯烷烃具有吸纳作用。

关键词： 氯代烷烃; 相互关系; 海岸带盐沼

本文引用格式

王进欣 , 王今殊 , 钦佩 , 张维康 , 王栋 , 蒯梅娟 . 海岸带盐沼挥发性氯代烷烃单体成分通量的相互关系[J]. 地理科学, 2012 , 32(2) : 213 -215 . DOI: 10.13249/j.cnki.sgs.2012.02.213

Abstract

Volatile chloroalkanes are important short-lived atmospheric chlorine source gases, and have important contribution to global warming and ozone depletion, and play important role in the global C and Cl cycle. The fluxes of chloroalkanes were measured seasonally using static flux chambers along an elevational gradient of a coastal salt marsh of eastern China. Main results showed that, difference of relationship among the fluxes of chloroalkanes between methyl chloride and higher chloroalkanes is mainly manifested in the three aspects. First, poor correlations were found between the fluxes of methyl chloride and higher chloroalkanes, but the fluxes of various higher chloroalkanes were closely correlated in the present study. This suggests that methyl chloride and higher chloroalkanes may have different sources and sinks, whereas various higher chloroalkanes share a common source and sink, and that lower chloroalkanes were formed from the degradation of higher chloroalkanes. Second, the contribution of fluxes of methyl chloride of high plant showed differences is positive, while the contribution of fluxes of higher chloroalkanes of high plant is negative. Third, the contribution of fluxes of chloroalkanes of salt marsh soil is negative, but sources and biodegradation of methyl chloride and higher chloroalkanes are different.

Key words： chloroalkanes; relationship; coastal salt marsh

挥发性氯代烷烃VCA(Volatile Chloroalkanes)是大气中重要的短命氯源气体(Short-lived Chloride Source Gases),对全球气候变暖和臭氧层破坏具有重要贡献[1],在全球C和Cl元素循环中扮演着重要的角色,具有非常重要的环境意义[2]。大气中挥发性氯代烷烃主要源于人为排放和自然生产,而氯代烷烃自然生产是一个崭新的研究领域,人们在探索氯代烷烃新源和新汇方面做出了不懈的努力,尤其是来自海洋地区的研究最为突出[3~5]。最近研究表明海岸带盐沼在全球Cl元素循环中扮演着重要的角色,在全球氯代烷烃预算中贡献不容忽视[6~10]。但是,以前的研究更多地侧重挥发性氯代烷烃每一个单体成分源汇强度和分布特征的研究[6~10],尤其是对氯甲烷的自然释放特征和机制的研究比较突出[6~8],对氯代烷烃单体成分通量之间关系的研究和关注程度明显不足,这对更好地理解盐沼挥发性氯代烷烃的行为和去向造成了很大的障碍,也不利于氯代烷烃全球预算的准确评估。而来自中国不同湿地生源气体排放的研究[11~14]和本研究区生态过程的研究[15~17]为本研究提供很好的研究基础,因此本文通过对盐城海岸带盐沼氯代甲烷(CH3Cl、CH2Cl2、CHCl3和CCl4)和氯代乙烷(CH3CHCl2和CH3CCl3)6种单体成分浓度原位实测数据的分析,以期深入分析6种氯代烷烃单体成分通量之间的相互关系,为客观估算中国海岸带盐沼氯代烷烃排放量和对全球环境变化的贡献提供基础数据。

1 采样与研究方法

本研究典型的盐沼湿地生态剖面位于江苏省盐城国家珍禽自然保护区的核心区内(33°36'E, 120°36'N),分别于2004年7月(生长季)和2005
年1月(非生长季)在每个固定采样小区(光滩,互花米草(Spartina alterniflora)群落,盐地碱蓬(Suae-da salsa)群落和獐茅(Aeluropus littoralis)群落)采用静态箱法采集气体样品,样品重复数为3。通量测定设原状采集(不做高等植物地上生物量的收获)和扰动采集(收获高等植物地上部分)2个处理,于上午(涨潮前)、中午(12:00)和下午(涨潮后)3个时段采集气体样品。样地基本情况、采样方法和气体分析方法见文献[10]。
利用二元方差分析氯代烷烃季节变化空间分布的差异,利用半矩阵相关分析氯代烷烃不同单体成分间的相关关系。

2 结果与讨论

2.1 盐沼生态系统氯代烷烃不同单体成分时空变化特征的差异性

盐沼生态系统高等植物地上部分去除前后氯代烷烃不同单体成分通量季节和空间变化非常显著(p<0.001)[7~10],具有相对一致的季节和空间变化趋势,即生长季表现为氯代烷烃的汇,而非生长季为氯代烷烃的弱源,光滩更多的时候表现为吸收氯代烷烃(图1,图2)。但是,高等植物地上部分生长季对氯代烷烃不同单体成分贡献的季节变化特征存在明显差异(图3),就整体变化趋势而言,大致可以分为两类,对于低氯烷烃,如CH3Cl气体,无论是生长季还是非生长季高等植物地上部分均表现为排放CH3Cl气体;对于CH2Cl2、CHCl3、CCl4、CH3CHCl2和CH3CCl3等高氯烷烃,高等植物地上部分生长季对高氯烷烃贡献表现为汇效应,而非生长季表现为源效应,这可能与植物地上生物量腐解有关,Myneni研究证实淡水植物无机氯可通过腐殖化过程转化为含氯脂肪烃或芳香烃[18],季节和空间变化特征类似于盐沼生态系统(图1,图3)。
氯代烷烃高等植物贡献的季节变化的差异性主要表现在生长季。对于低氯烷烃,海岸带盐沼高等植物地上部分对CH3Cl的源效应(图1,图2和图3)可能源于两个方面,一方面,高等植物地上部分本身排放CH3Cl气体,以前也有研究表明植物器官具有CH3Cl排放能力,比如,卷心菜(Brassica oleraceae)叶片具有很高的CH3Cl释放能力[19]。研究也发现,许多盐沼植物物种细胞中含有活性转甲基酶[20,21],高等植物CH3Cl排放与这些转甲基酶密切相关。Rhew 等研究表明CH3Cl释放率与封闭于静态箱中植物的生物量具有很大的关系[6]。另外,光滩对氯代烷烃的吸收也从另一个方面说明生物活性不高的沉积物不是CH3Cl的生产者,进一步说明盐沼生态系统CH3Cl排放可能源于高等植物,而不是盐沼土壤;另一方面,高等植物地上部分抑制了盐沼生态系统对CH3Cl的吸收,由高等植物地上部分去除前后通量对比可以看出,高等植物地上部分去除后,盐沼生态系统对CH3Cl的吸收率增加。因此,目前单纯依靠CH3Cl实验数据还不能从机理上解释高等植物地上部分对CH3Cl气体的源效应。而高等植物地上部分对于高氯烷烃的汇效应(图1,图2和图3)有可能存在两种假说,一种假说是高氯烷烃可能作为高等植物的C源而被吸收,但是这种机制还没有得到证实;另一种假说是高等植物可以将高氯烷烃输送至富含微生物的根际,高等植物通过为微生物提供C源和能源而增加微生物的多样性和丰度,近而促进高氯烷烃的厌氧分解,植物本身充当了气体扩散的通道[10]。由此看来,高等植物地上部分对低氯烷烃和高氯烷烃的不同贡献很大可能与植物对氯代烷烃的不同代谢作用有关,但是,这些假说还不能被证实。
Fig. 1 The variation of chloroalkanes fluxes of salt marsh ecosystem

图1 盐沼生态系统氯代甲烷各单体成分通量

Fig. 2 The variation of chloroalkanes fluxes for the treatment (aboveground plant biomass removed) of salt marsh ecosystem

图2 盐沼生态系统高等植物地上部分去除后氯代烷烃各单体成分通量

Fig. 3 The variation of the contributed by aboveground plant biomass to chloroalkanes fluxes of salt marsh ecosystem

图3 盐沼生态系统高等植物地上部分氯代烷烃各单体成分通量贡献

非生长季盐沼生态系统高等植物去除前后盐沼均表现为氯代烷烃的源,可能有3种可能释放机制来解释:首先,高等植物去除实验说明高等植物枯立物表现为排放氯代烷烃(图3),这可能与植物地上生物量的腐解有关,Myneni研究证实淡水植物无机氯可以通过腐殖化过程转化为含氯脂肪烃或芳香烃[18],另外,Watling 和 Harper 研究也表明桉树枯枝落叶层是氯仿的重要源,这可能与桉树植物中含有丰富的氯离子有关[22]。其次,高等植物地上枯立物去除后,盐沼仍然表现为排放氯代烷烃(图2),这可能源于根际或盐沼地下真菌生产并通过植物通气组织的向上输送作用有关。最后,盐沼高等植物地上立枯的去除也可能扰动了曾阻隔于腐殖质表面的氯代烷烃气体的再释放,Hoekstra 等[23]和Khalil 和 Rasmussen [24]发现土壤上层腐殖质层和枯枝落叶层有CH3CCl3释放并认为这一释放来自腐殖质的降解和束缚于腐殖质表面CH3CCl3的再释放。

2.2 盐沼生态系统氯代烷烃单体成分间相互关系

半矩阵相关分析表明,海岸带盐沼高氯烷烃不同单体成分间具有很好的相关性,而低氯烷烃CH3Cl与各种高氯烷烃单体成分间相关性不显著(表1)。这进一步表明海岸带盐沼低氯烷烃和高氯烷烃的源汇过程可能是不同的,而高氯烷烃间可能存在比较一致的源汇过程,不同氯代烷烃单体成分通量变化特点(图1,图2和图3)及其通量关系(表1)从不同角度表明低氯烷烃和高氯烷烃源汇过程的差异性,这种差异性可能说明海岸带盐沼低氯烷烃和高氯烷烃具有不同的来源。以前研究认为CH3Cl多源于自然生产[19,22,25~27]而CH2Cl2、CHCl3、CCl4、CH3CHCl2和CH3CCl3等高氯代烷烃多源于人为生产[1,28~30]。这也说明低氯代烷烃和高氯代烷烃具有不同的来源而高氯代烷烃间具有比较一致的来源。另外,来自中国黄海的研究表明,黄海海洋表层排放CHCl3、CCl4、C2HCl3和C2Cl4等氯代烷烃气体[4,5],来自大西洋和太平洋研究表明海洋也排放CH3Cl[25]。综上所述,本研究区低氯烷烃CH3Cl可能源于盐沼植物及其枯落物排放和海洋排放的输入,而高氯烷烃含量既可能来自非生长季盐沼植物枯立物和枯枝落叶腐解释放,也可能来自其他区域人类活动排放和海洋排放的外源输入,因此,海岸带盐沼氯代烷烃生产者及其贡献比率的研究显得非常重要,需要通过高等植物去除和移植等实验手段与稳定同位素技术相结合,进一步研究氯代烷烃的来源及其比例关系。
Table 1 Half-matrix of correlation coefficient chloroalkanes of coastal salt marsh (n=84)

表1 海岸带盐沼氯代烷烃单体成分通量半矩阵相关分析(n=84)

CH3Cl CH2Cl2 CHCl3 CCl4 CH3CHCl2 CH3CCl3
CH3Cl 1
CH2Cl2 -0.1946ns 1
CHCl3 -0.0256ns 0.7490*** 1
CCl4 0.0061ns 0.7897*** 0.9040*** 1
CH3CHCl2 0.1196ns 0.4577** 0.4994** 0.4054** 1
CH3CCl3 0.0264ns 0.7411*** 0.8886*** 0.9759*** 0.3844* 1

注:*p<0.05,**<p<0.01,***p<0.001,ns p>0.5。

盐沼生态系统低氯烷烃和高氯烷烃通量关系的差异性也表现在盐沼土壤对氯代烷烃通量贡献的差异上(图1,图2)。这种差异很大程度上与低氯烷烃和高氯烷烃生物降解模式的差异有关。Field 和Sierra-Alvare按生物降解模式将氯代烷烃分为低氯烷烃和高氯烷烃两类[31],低氯甲烷在有氧和厌氧条件下均可通过作为微生物生长基质(C源和能源)而被分解[32]。来自陆地、淡水、河口和海洋等不同环境以氯甲烷为代谢C源和能源的细菌已经被成功地分离和详细地调查[19,32~35]。而高氯烷烃往往不通过作为微生物代谢的C源和能源的方式得到分解,其生物分解仅限于还原环境条件下通过微生物共代谢的方式得到转化[36,37]。共代谢(氧化)产物多为更低一级的氯代烷烃或烷烃,而充当生长基质的甲烷、乙烷和丙烷等烷烃。
由于受采样频率和采样量不足的限制,氯代烷烃单体成分通量之间的相互关系还存在很大的不确定性,典型观测日的实验数据可能还难以代表氯代烷烃通量的季节变化特征。在以后的研究中需要进一步增加采样频率,进行日变化甚至潮周期变化的研究对准确把握氯代烷烃气体自然排放规律和释放机理是非常必要的。

3 主要结论

综上所述,海岸带盐沼生态系统氯代烷烃单体成分通量关系的差异性主要表现在3个方面:
1) 半矩阵相关分析表明,海岸带盐沼高氯烷烃不同单体成分间具有很好的相关性,而低氯烷烃CH3Cl与各种高氯烷烃单体成分间相关性不显著。这表明海岸带盐沼低氯烷烃和高氯烷烃的源汇过程可能是不同的,而高氯烷烃间可能存在比较一致的源汇过程。
2) 高等植物对氯代烷烃不同单体成分贡献的差异性,对低氯烷烃CH3Cl表现为源效应。而对高氯烷烃则表现为汇效应。
3) 盐沼土壤对氯代烷烃不同单体均表现为汇效应,但是研究区低氯烷烃和高氯烷烃来源和生物降解模式不同。低氯烷烃CH3Cl可能源于盐沼植物及其枯落物排放和海洋排放的输入,而高氯烷烃含量既可能来自非生长季盐沼植物枯立物和枯枝落叶腐解释放,也可能来自其他区域人类活动排放和海洋排放的外源输入。因此,海岸带盐沼对外源输入的高氯烷烃具有吸纳作用,低氯代烷烃CH3Cl和CH3CCl3等高氯代烷烃在盐沼的行为和去向的研究,可以用来解释与之相关的含氯污染物的源汇特点和分布,同时也为海岸带盐沼生态系统服务功能的评估提供新的依据。

The authors have declared that no competing interests exist.

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